近日,我校化工學院低碳催化團隊李小龍副教授與陜西化工研究院朱軍利高級工程師、華陸工程科技有限責任公司(化工六院)趙卓雅高級工程師圍繞CO?資源化利用展開合作,成果連續在化工三大刊《AIChE Journal》和《Industrial & Engineering Chemistry Research》上發表。這兩項成果展示了鉬基催化體系從“類貴金屬化合物”到“碳化物–氧化物一體化”的演化路徑,為無金屬負載的低成本、高穩定性、高選擇性非貴金屬CO?轉化催化劑提供了新的設計策略。我校為第一通訊單位,李小龍副教授為第一作者,楊雨豪副教授為通訊作者。其中,發表在化工頂刊《AIChE Journal》上的論文是我校首次以第一通訊單位在該期刊上發表研究成果。上述論文的發表極大提高了我校化學工程與技術學科在CO?資源化利用領域的國際影響力。

成果1:碳化物-氧化物協同實現超高穩定與選擇性逆水煤氣變換反應
團隊通過一步控溫焙燒法原位構建碳化物–氧化物協同體系(α-Mo?C:MoO?),形成高分散MoCO復合界面。MoCO-3.5在CO?/H? = 1:3條件下,于800 °C實現74.71% CO?轉化率和超過99.6%的CO選擇性,在工業級反應空速下具有優異穩定性且無積碳生成。機理研究表明該催化劑遵循氫輔助的甲酸鹽反應機理。CO的快速脫附有效抑制了CO在催化劑表面被深度加氫生成甲烷。該成果為開發高穩定、高選擇性、非貴金屬催化劑提供了新思路。研究以“Unlocking high stability and selectivity in reverse water-gas shift over a synergistic MoCO catalyst”為題發表在《AIChE Journal》。實驗工作主要由2023級碩士研究生孫曼妮完成。https://doi.org/10.1002/aic.70111

成果2:原位構筑高性能鉬基多組分催化體系,實現低成本高活性CO?轉化
團隊采用金屬絡合物原位熱分解法,在可還原載體MoO???上原位生成β-Mo?C與γ-Mo?N,成功構建出具有類貴金屬特性的鉬基三組分催化劑—Mo-BMC。以逆水煤氣變換反應(RWGS)為模型反應,Mo-BMC在500 °C下實現CO?轉化率43.07%、CO選擇性超99.7%,性能為同條件下5%Pt/MoO???的3.42倍。機理研究標明MoO???是CO?的活性中心,而β-Mo?C和γ-Mo?N是H?的活性中心,反應經甲酸鹽路徑進行。該策略以非貴金屬替代傳統金屬活性中心,展示了以類貴金屬化合物替代傳統貴金屬的有效途徑,在保證催化性能的同時降低催化劑成本、提高抗燒結穩定性方面具有顯著優勢。研究成果以題為 “In Situ Construction of High-Performance Molybdenum-Based Multicomponent Catalysts with Metal Carbide/Metal Nitride-Support Interactions” 發表在《Industrial & Engineering Chemistry Research》。該工作主要由2022級碩士研究生萬俊弟完成。https://doi.org/10.1021/acs.iecr.5c00319
新聞小貼士:
陜西科技大學化工學院低碳催化團隊以“碳達峰、碳中和”這一國家重大戰略目標為導向,圍繞能源化工領域中低碳催化轉化過程中的關鍵科學問題,通過催化原理、催化劑及反應工藝創新,開發新型高效的低碳催化轉化技術,包括:(1)CO?轉化與利用(CO?加氫制合成氣、甲醇、甲酸、甲烷和碳酸二甲酯);(2)氫氣安全儲運和制備(甲醇重整制氫、氨分解制氫);(3)新型防腐技術開發與利用(光催化防腐、電化學防腐、新型涂層防腐);(4)工程放大技術開發。團隊主要成員有李小龍、楊雨豪及馬永寧。團隊成員主持國家自然科學基金2項,省廳級以上項目4項,橫向項目15項,在AIChE Journal、I&EC Research 、Chem. Eng. J.、Nanophotonics、J. Catal.、Catal. Lett.、ACS Appl. Mater. Interfaces、ACS Appl. Nano Mater.、Langmuir、J. Mater. Chem. C等高水平期刊發表論文50余篇,授權發明專利14件,專利轉化3件。
(核稿:黃文歡 編輯:劉倩)